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技術(shù)文章

超低排放路線下燃煤煙氣可凝結(jié)顆粒物在WFGD、WESP中的轉(zhuǎn)化特性

日期:2018-11-02 信息來(lái)源:本站

固定污染源可凝結(jié)顆粒物在監(jiān)測(cè)時(shí)常被忽視,為了減少可凝結(jié)顆粒物排放,本文研究了其在煙氣凈化設(shè)施中的轉(zhuǎn)化規(guī)律。結(jié)果表明,濕法脫硫裝置、濕式電除塵裝置對(duì)可凝結(jié)顆粒物的去除有協(xié)同作用,煙氣中可凝結(jié)顆粒物質(zhì)量濃度均高于可過(guò)濾顆粒物,但總顆粒物(可凝結(jié)顆粒物和可過(guò)濾顆粒物之和)排放量達(dá)到超低排放要求。

環(huán)境監(jiān)測(cè)設(shè)備生產(chǎn)商新澤:18888368283.jpg

在濕法脫硫進(jìn)出口處可凝結(jié)顆粒物中有機(jī)物的質(zhì)量濃度均超過(guò)了無(wú)機(jī)物的質(zhì)量濃度,但在在濕式電除塵出口處趨近相等。根據(jù)可凝結(jié)顆粒物無(wú)機(jī)部分水溶性離子成分及濃度的測(cè)試結(jié)果,推測(cè)可凝結(jié)顆粒物捕集過(guò)程中會(huì)有 PM0.3進(jìn)入,可凝結(jié)顆粒物形成過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生酸霧,并且在濕法脫硫、濕式電除塵作用下,酸性加強(qiáng)。本研究發(fā)現(xiàn) SO42-是可凝結(jié)顆粒物無(wú)機(jī)部分主要的特征水溶性離子。

從完整的固定污染源排放顆粒物譜系角度劃分,燃煤電廠排放的一次顆粒物包括可過(guò)濾 顆粒物(filterable particulatematter,F(xiàn)PM)與可凝結(jié)顆粒物(condensable particulatematter,CPM)。CPM是在固定污染源排氣中在采樣位置處為氣態(tài),離開(kāi)煙道后在環(huán)境狀況下降 溫?cái)?shù)秒內(nèi)凝結(jié)為液態(tài)或固態(tài)的顆粒物。我國(guó)固定污染源顆粒物測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)采取過(guò)濾-捕集-烘 干稱重的方式測(cè)定固定源中的顆粒物濃度,無(wú)法對(duì)氣態(tài)CPM進(jìn)行捕集因而逃脫了監(jiān)測(cè)。

到目前為止,CPM 研究多集中于其在煙囪出口的排放特征,主要包括排放量級(jí)與成分 譜分析。Corio 等歸納了 18 個(gè)燃煤電廠 CPM 排放規(guī)律,顯示 CPM 平均占總 PM10排放量 的 76%;其中 CPM 最大排放量占總顆粒物(total particulate matter, TPM)的 92%、CPM 最小 排放量占 TPM 的 12%,CPM 平均占 TPM 為 49%。

Yang 等研究了燃煤電廠、制磚廠、 焚化爐、電弧爐和燒結(jié)爐排放 CPM 的化學(xué)組成,其中 CPM 無(wú)機(jī)質(zhì)量濃度分別占總 CPM 的89.0%、72.3%、89.8%、72.8%和95.4%。 胡月琪等分析了CPM無(wú)機(jī)中K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+、Cl-、SO42-、NO3-、F-等離子的排放特征,表明F-、Cl-、NO3-、SO42-是CPM中主要特征水溶性離子。但這些研究尚未涉及CPM在煙氣凈化裝置中的轉(zhuǎn)化。

濕法脫硫裝置( wet flue gas desulfurization, WFGD)和濕式電除塵裝置( wet electrostaticprecipitator, WESP)對(duì)煙氣中的氣態(tài)污染物存在影響。莫華等研究了不同濕法脫硫裝置對(duì)SO3的去除效果,發(fā)現(xiàn)旋匯耦合濕法脫硫裝置捕集效果最好。 

Li 等發(fā)現(xiàn) WFGD 處理后多環(huán)芳烴濃度下降。陳鵬芳等在WESP進(jìn)出口實(shí)測(cè)SO3質(zhì)量濃度,得出WESP對(duì)SO3有55.63~76.11%去除效果。另外 Mizuno 等認(rèn)為WESP對(duì)有機(jī)物(多環(huán)芳烴、二噁英等)有一定的去除作用。

由于CPM在煙道中為氣態(tài),可以推測(cè)WFGD和WESP裝置對(duì)其遷移轉(zhuǎn)化必然也會(huì)存在影響。鑒于此,本研究利用自主搭建的CPM采樣裝置,結(jié)合煙氣中FPM的排放規(guī)律,分析了CPM在WFGD和 WESP裝置中的轉(zhuǎn)化特性,以期為減少CPM排放提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 測(cè)試機(jī)組

本研究對(duì)象為河北省某燃煤電廠一臺(tái)達(dá)到超低排放限值的煤粉爐(300MW 發(fā)電機(jī)組),測(cè)試期間的發(fā)電負(fù)荷為100%,依次配備選擇性催化還原脫硝系統(tǒng)(SCR)、電除塵器(ESP)、濕法脫硫裝置(WFGD)和濕式電除塵器(WESP),其中WFGD采用為石灰石-石膏法,采樣點(diǎn)位如圖 1 所示。

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圖 1 采樣點(diǎn)選擇示意

1.2 采樣方法

采樣點(diǎn)設(shè)置在WFGD前后和WESP出口處。自主搭建FPM、CPM同時(shí)采樣裝置,采樣裝置如圖2所示。樣品采集利用等速跟蹤方式,現(xiàn)場(chǎng)采樣設(shè)備采用青島嶗應(yīng)的3012D煙塵采樣儀進(jìn)行跟蹤、抽氣。煙氣首先經(jīng)過(guò)設(shè)置在煙道內(nèi)的 FPM 濾膜過(guò)濾,捕集FPM;過(guò)濾后含有 CPM 的煙氣進(jìn)入循環(huán)冷凝的兩級(jí)冷凝管(溫度設(shè)定為 20~30℃),然后將冷凝生成的 CPM隨煙氣沖擊捕集于2個(gè)抽濾瓶中,實(shí)現(xiàn)控溫冷凝和沖擊冷凝的雙冷凝。


每次采樣后用超純水和正己烷分別潤(rùn)洗采樣管、螺旋冷凝管、連接管。每組樣品采樣時(shí)間約65~85min,流量范圍約 15~25min· L-1?,F(xiàn)場(chǎng)采集的每組樣品包括為FPM濾膜、冷凝液、超純水潤(rùn)洗液和正己烷潤(rùn)洗液,每個(gè)采樣點(diǎn)采集 3 組樣品。

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圖 2 FPM、 CPM 采樣裝置示意

1.3 樣品的處理與分析

采樣前后石英膜(47mm)烘干至恒重,通過(guò)十萬(wàn)分之一的感量天平 (Sartorius CPA225D,德國(guó)) 稱量,得出FPM質(zhì)量,結(jié)合采樣流量計(jì)算出煙氣中 FPM 實(shí)測(cè)質(zhì)量濃度。將冷凝液和超純水潤(rùn)洗液合并倒入分液漏斗中,加入30mL正己烷溶液萃取超聲2min,重復(fù)步驟3次。萃取后的正己烷溶液與正己烷潤(rùn)洗液合并,倒入已恒重的錫紙盤(pán)中,在通風(fēng)櫥中干燥至 10mL,再放入恒溫恒濕干燥皿中干燥至恒重,錫紙盤(pán)增重即為CPM有機(jī)物質(zhì)量。

萃取后的無(wú)機(jī)溶液用超純水定容至100mL,其中50mL 倒入已恒重的錫紙盤(pán),在電加熱板上蒸干至剩余10mL,將錫紙盤(pán)轉(zhuǎn)移至恒溫恒濕干燥皿中干燥至恒重,錫紙盤(pán)增重乘2即為CPM無(wú)機(jī)物的質(zhì)量。另結(jié)合采樣流量,計(jì)算得出煙氣中CPM有機(jī)、CPM無(wú)機(jī)和CPM實(shí)測(cè)質(zhì)量濃度。

剩余50mL超聲6min后用 0.45μm濾膜過(guò)濾后測(cè)定pH值(Mettler-Toledo SevenCompact,瑞士),并進(jìn)行離子成分和濃度分析。在離子分析中,K+、Ca2+、Na+、Mg2+用NexION 300X電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(PerkinElmer,美國(guó))分析; SO42-、NO3-、F-、Cl-用 Dionex-ICS-1100 離子色譜( Dionex,美國(guó))分析;NH4+用水楊酸-次氯酸鹽光度法分析。再結(jié)合采樣流量算出各種離子濃度。

1.4 質(zhì)量控制

為保證樣品分析結(jié)果的準(zhǔn)確可靠,每次現(xiàn)場(chǎng)采樣前分別用超純水和正己烷對(duì)采樣系統(tǒng)進(jìn)行清洗,并測(cè)試采樣裝置氣密性,每個(gè)采樣點(diǎn)采集平行樣品3次,平行樣之間相對(duì)偏差不大于20%。空白濾膜和空白超純水均應(yīng)帶到采樣現(xiàn)場(chǎng),并對(duì)空白濾膜和空白超純水進(jìn)行相同的處理過(guò)程和分析過(guò)程;每組樣品采樣結(jié)束后,將濾膜塵面對(duì)折,置于干凈的膜盒內(nèi),并用盒蓋密封和粘貼標(biāo)簽。裝有采樣膜的膜盒、冷凝液、超純水潤(rùn)洗液和正己烷潤(rùn)洗液必須放置于低溫潔凈的冷藏箱中,并盡快送回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析。

1.5 有關(guān)公式

( 1)煙氣中實(shí)測(cè)總顆粒物排放質(zhì)量濃度計(jì)算公式如下:

QQ截圖20181102085118.jpg

(2)煙氣中總顆粒物基準(zhǔn)排放質(zhì)量濃度計(jì)算公式如下:

QQ截圖20181102085112.jpg

2 結(jié)果與討論

2.1 CPM 在 WFGD 和 WESP 中的轉(zhuǎn)化

CPM、FPM在各采樣點(diǎn)的質(zhì)量濃度如圖3所示,兩種顆粒物質(zhì)量濃度在WFGD和 WESP作用下都有較大幅度的下降。CPM在 WFGD入口、出口及WESP 出口質(zhì)量濃度依次下降為26.22、13.04、5.53mg· m-3;FPM 為 12.07、3.63、2.12mg· m-3。 WFGD 和 WESP 對(duì)顆粒物去除的效果不同: WESP 對(duì) CPM 去除效果比 WFGD 去除效果更好,去除率達(dá)到57.59%;而WFGD對(duì)FPM有著較好的去除效果,去除率為 69.92%。

CPM在煙道中(WFGD進(jìn)口到WESP出口)的含量一直占據(jù)主導(dǎo)地位,在WFGD進(jìn)出口、WESP出口, CPM質(zhì)量濃度是FPM的 2.17、3.59、2.60 倍。而未配備超低排放設(shè)施的燃煤電廠, 排放的CPM與FPM質(zhì)量濃度比約為1:1。主要原因是煙氣經(jīng)高效除塵改造后, FPM含量大幅度降低,使得CPM所占比例加大。

另外,經(jīng)過(guò)WFGD和WESP后, CPM的去除率達(dá)到78.90%,使其在WESP出口質(zhì)量濃度僅為5.53mg· m-3; FPM去除率達(dá)到82.43%,在WESP出口處質(zhì)量濃度為 2.12mg· m-3,其監(jiān)測(cè)結(jié)果與馬子軫等結(jié)果相接近。本研究中,總顆粒物實(shí)測(cè)質(zhì)量濃度濃度為 7.65mg· m-3,其基準(zhǔn)排放質(zhì)量濃度為7.00mg·m-3,達(dá)到超低排放 10mg·m-3的要求。

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圖 3 CPM、 FPM 質(zhì)量濃度分布

2.2 CPM 化學(xué)組分在 WFGD、 WESP 中轉(zhuǎn)化

CPM是由有機(jī)組分和無(wú)機(jī)組分構(gòu)成的,其在煙道內(nèi)的成分譜分布如圖3所示。 CPM 有機(jī)在WFGD 入口、出口及WESP出口質(zhì)量濃度分別為15.43、7.40 和2.57mg· m-3, CPM無(wú)機(jī)則為10.79、5.63 和 2.95mg· m-3。WFGD、WESP對(duì)CPM有機(jī)和 CPM無(wú)機(jī)都有著較好的去除效果,但對(duì)CPM有機(jī)的去除效果更為顯著,特別是 WESP對(duì)CPM有機(jī)去除率達(dá)到了65.27%。

對(duì)于CPM無(wú)機(jī)而言, WFGD和WESP對(duì)其去除率相近,約為47%。因此CPM有機(jī)占CPM的比重逐漸下降,從WFGD入口的 58.85%變?yōu)閃ESP出口的46.61%,甚至在WESP出口處CPM無(wú)機(jī)略超過(guò)CPM有機(jī)。另有 Yang 等的研究表明,燃煤電廠CPM排放特征中,CPM無(wú)機(jī)占CPM約 90%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于本實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比例,主要原因在于他們的研究較早,煙氣凈化設(shè)施僅有靜電除塵和脫硫裝置,而現(xiàn)階段采樣電廠實(shí)行超低排放,煙氣凈化設(shè)施對(duì)煙氣中SO2、 SO3、NOx等組分進(jìn)行深度處理,大幅降低了煙道中凝結(jié)形成的CPM無(wú)機(jī)煙氣組分,導(dǎo)致 WESP出口CPM無(wú)機(jī)濃度很低。


2.3 CPM 無(wú)機(jī)水溶性離子在 WFGD、 WESP 中轉(zhuǎn)化

水溶性離子是CPM無(wú)機(jī)的重要組成部分,其分布情況見(jiàn)圖 4。經(jīng)過(guò)WFGD、WESP 處理后,CPM 無(wú)機(jī)中 K+、Ca2+、Na+、Mg2+的離子質(zhì)量濃度有較大降低。這主要由于4種陽(yáng)離子來(lái)源于穿透FPM濾膜的PM0.3,而PM0.3在WFGD系統(tǒng)中會(huì)被脫硫漿液噴淋洗滌而脫除一部分。 WESP系統(tǒng)通過(guò)高壓電荷放電使粉塵荷電,也能捕集一部分的 PM0.3,從而導(dǎo)致陽(yáng)離子質(zhì)量濃度降低。

煙氣中的 NH3來(lái)源于SCR系統(tǒng)的逃逸。在WFGD系統(tǒng)中,氣態(tài)NH3會(huì)凝結(jié)在顆粒物表面或溶解到小液滴中,使脫硫后FPM 中NH4+質(zhì)量濃度增加。同時(shí)氣態(tài)NH3的質(zhì)量濃度隨之降低,導(dǎo)致CPM中NH4+質(zhì)量濃度下降,如圖 4 所示。

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圖 4 CPM 水溶性離子分布

WESP對(duì)氣態(tài)的NH3沒(méi)有去除作用,因此WESP出口 CPM中NH4+質(zhì)量濃度與WFGD 出口的相近。圖4觀察到CPM無(wú)機(jī)陰離子的質(zhì)量濃度比陽(yáng)離子高出很多,測(cè)量WFGD 入口、出口、WESP 出口CPM無(wú)機(jī)溶液pH,分別為 4.40、3.96、3.57,推斷出 CPM凝結(jié)過(guò)程以形成酸霧為主。

煙氣經(jīng)過(guò)WESP處理后, SO42-、NO3-濃度有所增加。這一現(xiàn)象歸因于煙氣中SO2和NO被電暈放電時(shí)產(chǎn)生的活性物質(zhì)(如O)氧化成 SO3和 NO2,與前人的發(fā)現(xiàn)一致 ,其反應(yīng)見(jiàn)式(1)和(2)。SO3、NO2在非凝結(jié)氣體(如N2)存在的條件下,易發(fā)生凝結(jié)形成酸霧。WESP 氧化后的SO3、NO2進(jìn)入采樣裝置中的冷凝管,冷凝形成了H2SO4和HNO3,增加了 SO42-、NO3-濃度,導(dǎo)致 CPM 無(wú)機(jī)的液體pH下降,其反應(yīng)如式(3)~(5)所示:

QQ截圖20181102085048.jpg

從圖 5~7 可知, CPM無(wú)機(jī)水溶性離子中SO42-質(zhì)量濃度比重始終占據(jù)主導(dǎo)地位,且其占比在 WFGD 入口、出口和WESP出口逐漸加大,從52.82%增加到 81.67%,可見(jiàn)硫氧化物對(duì)CPM 的貢獻(xiàn)較大。 另外,CPM無(wú)機(jī)的pH分布見(jiàn)圖 8.

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圖 5 WFGD 入口 CPM 水溶性離子分布

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圖 6 WFGD 出口 CPM 水溶性離子分布

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圖 7 WESP 出口 CPM 水溶性離子分布

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圖 8 CPM 無(wú)機(jī)的 pH 分布

3 結(jié)論

(1)在裝有超低排設(shè)施的燃煤電廠, WFGD和WESP裝置對(duì)CPM有較好地去除作用,但CPM依舊占據(jù)主導(dǎo),分別為FPM的 2.17、3.59、2.60 倍。

(2)在WFGD和WESP裝置中,CPM有機(jī)去除率比CPM無(wú)機(jī)高,使得煙氣中CPM 化學(xué)組分發(fā)生了變化,而在WESP出口處CPM有機(jī)在排放量上與CPM無(wú)機(jī)幾乎相等。

(3)CPM 中的 K+、Ca2+、Na+、Mg2+等離子,能被 WFGD和WESP設(shè)施很好的去除;逃逸的 NH3在WFGD中有較好的脫除效果,導(dǎo)致其對(duì)CPM貢獻(xiàn)較少;在 WFGD、WESP系統(tǒng)中,SO42-質(zhì)量濃度比重一直占據(jù)主導(dǎo)作用,硫氧化物對(duì)CPM 貢獻(xiàn)較大。

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